望舒回到上海，才知施绛年已另有所爱。于是两人登报解除婚约。此时望舒暂时住在挚友刘呐鸥的公寓里。同住的还有穆时英、杜衡等。穆时英见望舒一直未能摆脱失恋的阴影，就把自己的妹妹穆丽娟介绍给他。穆丽娟刚18岁，从上海南洋女中毕业，也许因为哥哥的关系，她也喜欢文学，对文学上颇有成就的戴望舒仰慕不已。戴望舒请穆丽娟帮他抄写文稿，渐渐两人产生情感，便于1936年6月举行婚礼。婚后戴望舒除了写作和翻译，还到附近的一个教堂去向俄罗斯神甫学习俄语。不久他就开始翻译普希金、叶赛宁等俄罗斯诗人的作品。
1935年10月，由望舒主编，脉望社出版的《现代诗风》问世。施蛰存、戴望舒、杜衡三人在上世纪二三十年代的上海，号称“文坛三剑客”。由于作者的知名度和作品的质量，第一期《现代诗风》1000册很快就卖完了。可是戴望舒没有趁着这股热劲继续编第二期，他有了新的构想，要和“北方诗派”携手合作，出《新诗》月刊了。三十年代初的诗歌界存在着南北对峙问题，北方诗派包括“新月派”和“后期新月派”，代表诗人有卞之琳、何其芳、林庚、曹葆华等。南北之分并不只是地域不同，而是由作品的“精神”来加以区别的。戴望舒弃《现代诗风》而创《新诗》，就是想要实现他那“南北大团结”的构想。当时新月派首要人物徐志摩飞机失事亡故，朱湘跳江自尽，领头的卞之琳欲打破与现代派对立的局面，与南方诗人颇为友好，时常联络。也许望舒正是看准了这种趋势，加紧操作，创办《新诗》，便是他促使南北诗派联合的具体表现。
1936年10月，《新诗》创刊号诞生。这是戴望舒为中国诗歌所做的最大的一件事，他为之花费了巨大心血。《新诗》社址就设在上海亨利路永利村30号他自己家里，经费也主要来自他个人的腰包。他出了100元，徐迟和纪弦各拿出50元。《新诗》的编委是一个豪华的阵容，他们是：卞之琳、孙大雨、梁宗岱、冯至、戴望舒。徐迟和纪弦虽然是出资者，却没有列入编委之列，只是跑前跑后，做诸如校对、印刷、联络等编务工作。《新诗》1937年7月停刊，一共出了10期。在《新诗》上发表作品和译品的有八九十人，“新月”、“后新月”和“现代”济济一堂。
这一时期，望舒利用自己手中的刊物，介绍、翻译了不少外国诗歌，都是现代诗人的作品。如《新诗》第一期上有他自己写的散文《记诗人许拜维艾尔》和他自己译的《许拜维艾尔白描像》、《许拜维艾尔自选诗》和《许拜维艾尔论》等。这一关于许拜维艾尔的专辑，在中国第一次比较全面地介绍这位重要的法国当代诗人。《新诗》第二期又推出规模相对小一些的西班牙诗人沙里纳思专辑。第三期上有戴望舒译的《勃莱克诗抄三》。勃莱克现通译为布莱克，是英国18世纪末、19世纪初重要的诗人兼版画家。望舒译了布莱克的《野花歌》和《梦乡》等作品。《新诗》第七期上有戴望舒用笔名艾昂甫发表的《叶赛宁诗抄》。叶赛宁的作品以俄罗斯乡村生活为背景，自称是俄罗斯最后一位田园诗人。最重要的，还数第七、第八期上分期发表的戴望舒译的梵乐希（现在通译为瓦雷里）的《文学》。那是瓦雷里关于文学的一些思想片断，极为深刻、精练。
望舒本来是同情左翼思潮的，但他从不随声附和多数人的说法，宁愿背负骂名，也要坚持自己的见解。就在左翼文艺大张旗鼓争辨“国防文学”的时候，他因为对“国防诗歌”的不满，从维护诗歌艺术品位出发，不惜站到了与左翼对立的位置上。他尖锐地批评了国防诗歌的偏狭、粗糙，认为那些国防诗歌论者“不了解艺术之崇高，不知道人性的深邃”，而有些作品“只是一篇分了行、加了勉强的韵脚的浅薄而庸俗的演说词而已”。因此他还译了许多高质量的西班牙抗战谣曲来给中国的诗人们作参照。
戴望舒与左翼诗人分道扬镳后，基本上采取与他们井水不犯河水的态度，惟一的例外是艾青。艾青是主张诗歌大众化，为国家民族尽责，并反映时事的。但他的诗歌修养却主要来自法国和比利时的象征主义。不过艾青只把象征主义看成艺术的表现手法，仅借用了它的器用层面上的意义，所以没被称做象征派诗人。而戴望舒把象征主义看成了诗歌的本质和全部。不过这并不妨碍这两位大诗人的交往。
新中国成立后，戴望舒应邀参加首届中华全国文艺工作者大会，胡乔木点名调任他为新闻出版总署国际新闻局的法文科科长。但他很快就病倒了。1950年2月28日，他在给自己打针时因用药过量，不幸逝世，时年仅45岁。